与血液分析相比，人体呼气分析通过量化呼出的生物标志物，提供了一种非侵入式的实时无创诊断方式。山西大学董磊教授团队实现了一款无需校准的中红外（MIR）呼气传感器，采用 10.359µm 中红外量子级联激光器（QCL）瞄准氨的强吸收谱线，并采用拍频石英增强光声技术（beat-frequency quartz-enhanced photoacoustic technique, BF-QEPAS），消除了传统石英增强光声光谱技术（quartz-enhanced photoacoustic spectroscopy, QEPAS）校准过程和波长锁定的要求。通过研究吸附解吸效应、优化传感器系统的调制深度和调制频率，在3 ms的积分时间内实现了9.5 ppb的检测限。研究组的实验记录了八名健康志愿者呼出的氨气含量，并对实时测量结果进行分析。与传统的 QEPAS 传感器相比，该项目所提出的基于 BF-QEPAS 的传感器具有更高的灵敏度、更快的响应时间。
这项研究成果《Calibration-free mid-infrared exhaled breath sensor based on BF-QEPAS for real-time ammonia measurements at ppb level》2022年2月发表于《Sensors and Actuators: B. Chemical》。
图一 基于BF-QEPAS的免校准、ppb级、实时中红外人体呼出氨传感器论文封面
氨主要通过肝脏和肾脏的代谢过程从人体排出，因此人体氨（NH3）水平的变化与肝脏和肾脏的功能障碍有关，当肝脏和肾脏发生疾病时，代谢紊乱会导致体内氨水平升高。然而，目前关于人体氨水平的医学测量仍依赖于血液分析，这是一种具有感染风险的侵入性诊断方法。尽管近年来有一些新的方法实现氨气监测，然而面对临床诊断的呼吸分析存在分辨率极高、样品量小、响应时间快、校准间隔长等要求，迫切需要开发新的方法来完成人体呼吸氨气的检测。
近年来，随着光声技术的发展，基于石英增强光声光谱（QEPAS）的痕量气体传感器具有更佳的抗噪性和更强的分析能力。随后兴起的拍频石英增强光声光谱（BF-QEPAS）技术在响应时间和校准间隔方面比传统的 QEPAS 更具优势。BF-QEPAS 要求激光调制频率与石英音叉（QTF）谐振频率失谐，当激光波长快速扫描通过目标吸收线时，可以得到两个频率之间的拍频信号，快速获取及反演痕量气体浓度。因此，BF-QEPAS 避免了校准过程和波长锁定要求，并允许对目标痕量气体进行实时监测。
山西大学团队针对选定的氨吸收线，采用中心波长为 10.359 µm 的连续波（CW）分布式反馈量子级联激光器（DFB-QCL）作为光源。项目组采用的激光波长调谐范围涵盖从 964.955 cm-1 到 966.873 cm-1，其中在965.35 cm-1是一条几乎不受水和二氧化碳干扰的强吸收谱线。昕虹光电为项目组提供了QC-Qube 全功能迷你量子级联激光器发射头，集成了高质量进口激光芯片、珀耳帖冷却器、低噪声风扇和输出光束准直透镜组，便于科研人员快速搭建一套基于 QCL的激光发射光源。
如图二所示，传感器系统由呼吸采样系统、光声传感单元、控制与数据处理单元三部分组成。呼吸采样系统旨在收集呼出气并调节气体压力和流量，为光声检测提供合适的测量环境。光声传感单元则是采用了BF-QEPAS技术的传感器核心部分。其中，控制和数据处理单元中采用了来自昕虹光电的QC750-touch屏显激光驱动器，为激光器提供工作电流并控制其温度。实验结果显示该传感器原型机能够达到9.5ppb的检测极限。
图二 基于BF-QEPAS的人体呼出气氨传感器原型照片
项目组并演示了八名健康志愿者基于 BF-QEPAS 传感器系统的呼出气实时氨测量。图三为一个典型呼气过程中氨和二氧化碳的浓度变化曲线。八名健康受试者的测量结果氨浓度分布在150-640ppb范围内，均低于1500ppb的安全阈值。实验表明，即使是健康的受试者也存在较大的个体浓度差异。
图三 基于 BF-QEPAS 传感器系统的志愿者呼出气实时测量浓度曲线
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参考文献：Biao Li, Chaofan Feng, Hongpeng Wu, Suotang Jia, Lei Dong, Calibration-free mid-infrared exhaled breath sensor based on BF-QEPAS for real-time ammonia measurements at ppb level, Sensors and Actuators B: Chemical, Volume 358, 2022, 131510, ISSN 0925-4005, https://doi.org/10.1016/j.snb.2022.131510.
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